La llegada de los jesuitas a Segura de la Sierra se produce en el último tercio del siglo XVI, hacia 1570, después de salvar las reticencias de la propia Compañía que consideraba este municipio jienense un enclave poco adecuado para fundar en él una comunidad religiosa por estar poco poblado y ser de difícil acceso.

Fue el afán de Cristóbal Rodríguez de Moya, rico ganadero de la zona y familiar del Santo Oficio que garantizó una renta inicial de mil quinientos ducados, lo que llevó a concretar el asentamiento de los jesuitas en Segura de la Sierra. En principio se pensó levantar un colegio, como se había hecho en otras localidades, pero al ser un pueblo de apenas quinientos vecinos se pensó que era más adecuado optar por un noviciado para sesenta o setenta personas.

Los primeros jesuitas se instalaron en una casa alquilada en la que también habilitaron una capilla y unas aulas para iniciar la labor educativa. El proyecto de crear un centro exclusivo de carácter educativo no se puso en marcha y así, en 1582, el padre Juan García, hablaba de tan solo doce alumnos los que asistían a las aulas provisionales. Lo que si se decidió construir fue la iglesia, iniciada en 1583, se inauguró el 25 de marzo de 1593, aún en vida de la hija heredera de Cristóbal Rodríguez, Francisca de Avilés, quien dotó a la iglesia con un retablo que costó 300 ducados. De estilo manierista y planta de cruz latina, el arquitecto elegido fue el italiano Juan Bautista Priori, costó cuatro mil ducados y su inauguración fue celebrada con una solemne procesión por todo el pueblo.

Por los restos que quedan de las edificaciones parece que el espacio dedicado a la docencia nunca fue de gran importancia y que eran uno o dos religiosos, de un total de doce que había en la comunidad, los que se encargaban de enseñar a leer y escribir a los jóvenes de la zona.

Tras la expulsión de los jesuitas en 1767 los bienes fueron enajenados y la iglesia fue expropiada por la Corona, como así lo atestigua el escudo real borbónico sobre la fachada que da a la plazoleta. Del templo y de la casa-colegio que habitaron los jesuitas de Segura de la Sierra apenas han quedado restos puestos que fueron destruidos casi completamente a principios del XIX con la invasión francesa. Posteriormente el espacio que ocupan ha sido dedicado a diversas funciones: cárcel, cuartel, ayuntamiento, etc.