Nació en Pamplona. Inicia su carrera como teniente en Cuba, donde asciende a capitán. Tras el final de la guerra de Cuba vuelve a España y participa en varias campañas en Marruecos (1909) así como la reconquista del territorio perdido en Melilla después del desastre de Annual (1921), alcanzando el grado de general. En 1922, al frente de la comandancia militar de Larache, investigó los casos de corrupción en la Intendencia e Intervención militar. Cuando en septiembre de 1923 se produce el golpe militar de Primo de Rivera, Sanjurjo es gobernador militar de Zaragoza apoya sin reservas la sublevación y la posterior Dictadura que esta instaura. En 1925 participó en el Desembarco de Alhucemas y en 1927, al finalizar la guerra del Rif, el rey Alfonso XIII le concedió el título de marqués del Rif. En 1928 es nombrado Director General de la Guardia Civil, puesto que simultánea con el de Alto Comisario de España en Marruecos. En 1931 el rey Alfonso XIII le concede la Gran Cruz de Carlos III. A pesar de las anteriores muestras de confianza por parte del rey, después de las elecciones del 12 de abril de 1931 que propiciaron la llegada de la II República, Sanjurjo se pone incondicionalmente a las órdenes del Comité Revolucionario republicano, consolidando de esta manera la llegada del nuevo régimen y siendo confirmado en el cargo de Director General de la Guardia Civil. Este cambio en las fidelidades de Sanjurjo parece estar motivado por el rencor que le causó el abandono de Primo de Rivera por parte del rey tras la caída de la Dictadura en 1929. Las reformas militares de Manuel Azaña no gustan a Sanjurjo, especialmente la reducción de efectivos del ejército y el nombramiento de López Ferrer, un civil, como Alto Comisario en Marruecos, por lo que muestra su desagrado. A finales de 1931 se pruducen los sucesos de Castilblanco, (Badajoz), donde mueren cuatro guardias civiles a manos de manifestantes. Poco después, en Arnedo (La Rioja), mueren cinco civiles al disparar la Guardia Civil, contra una concentración de trabajadores. Al iniciarse las investigaciones de ambos sucesos, Sanjurjo muestra su disconformidad, lo que junto con sus críticas a las reformas militares hace que sea sustituido al frente de la Guardia Civil por el general Miguel Cabanellas, pasando él a la Dirección de Carabineros. Esta confrontación con el gobierno por las reformas militares de Azaña junto con el proyecto de estatuto de autonomía para Cataluña le llevan a preparar con algunos carlistas de Manuel Fal Conde y el conde de Rodezno, así como otros oficiales militares, una rebelión en Sevilla el 10 de agosto de 1932. La rebelión, conocida como la sanjurjada, tuvo éxito, inicialmente, en Sevilla pero fracasó de forma absoluta en Madrid y posteriormente también en la capital andaluza tras una huelga general, por lo que desistió e intentó huir a Portugal, siendo detenido en Huelva junto con un hijo suyo. Juzgado y condenado a muerte, el gobierno republicano no quiso repetir la actuación de la Dictadura con los sublevados de Jaca, por lo que la condena a muerte le fue conmutada por la de cadena perpetua, siendo ingresado en el Penal de El Dueso. Cuando, tras la elecciones de noviembre de 1933, que dieron el triunfo a la coalición radical-cedista, se formó el nuevo gobierno, presidido por Lerroux, este propone la concesión de una amnistía tanto a Sanjurjo como al resto de militares implicados en la sublevación. El Presidente de la república, Alcalá-Zamora, se resiste a la firma del decreto y aunque finalmente lo acepta el último día del plazo legal, fuerza una modificación del mismo que impedía el retorno de Sanjurjo al ejército. Estas dilaciones y la modificación del decreto provocan una crisis de gobierno que hace dimitir a Lerroux, quien es sustituido por Ricardo Samper, marchando seguidamente Sanjurjo al exilio en Estoril (Portugal). Cuando en mayo de 1936 Niceto Alcalá-Zamora fue sustituido como Presidente de la República por Azaña, Sanjurjo, junto con los generales Emilio Mola, Francisco Franco y Gonzalo Queipo de Llano, comenzó a trazar planes para derrocar el gobierno del Frente Popular. Estos planes se concretarían en el levantamiento que se inicia en el norte de Marruecos la tarde del 17 de julio de 1936 y que al no conseguir triunfar de forma inmediata en toda España daría origen a la Guerra Civil. En el organigrama de los sublevados estaba previsto que Sanjurjo asumiera la Jefatura del Estado. El 20 de julio el aviador Juan Antonio Ansaldo va a Estoril a recogerle con su avioneta para trasladarle a Burgos. El aparato se estrella en el despegue y Sanjurjo muere en el accidente. Según el piloto, el accidente se produjo por el exceso de equipaje del que él, personalmente, ya había advertido al General. El piloto resulta ileso. Cuando, meses más tarde, Mola, el Director del alzamiento en el organigrama golpista, también muere en un accidente de aviación, queda Franco como el líder indiscutible de la causa nacionalista. Esto condujo a diversos rumores afirmando que Franco había tenido que ver en las muertes de sus dos potenciales rivales, aunque nunca ha aparecido ninguna evidencia que apoyara esta alegación. Murió en Estoril (Portugal).