Hijo de Rodrigo de Moscoso Osorio Toledo, V Conde de Altamira y de Isabel de Castro y Andrade.

Casó con Leonor de Sandoval Borja, natural de Valladolid (hija de Francisco Gómez de Sandoval, marqués de Denia, y de Isabel de Borja, sexta hija de Francisco de Borja IV Duque de Gandía). Tuvieron la siguiente descendencia: 1.- Gaspar de Moscoso Osorio y Sandoval, que pasará a ser el VII Conde de Altamira, 2.- Baltasar de Moscoso y Sandoval, Arcediano de Guadalajara, Obispo de Jaén y Cardenal, 3.- Melchor de Moscoso y Sandoval, Rector de la Universidad de Salamanca y Canónigo de Cuenca, 4.- Rodrigo de Moscoso y Sandoval, Deán de Santiago de Compostela, 5.- Antonio de Moscoso y Sandoval, nacido en Santiago de Compostela. Fue primero sacerdote y luego casó en primeras nupcias con María Sandoval Sepúlveda, y en segundas con María Velasco de la Guerra. Con descendencia de ambos enlaces.

Fue el VI Conde de Altamira Caballero de la Orden de Santiago desde 11 de septiembre de 1600, y comendador de los Santos (en España) y de Cajamarca y Cajamarquilla (en Las Indias).