El origen del convento lo que tenemos en la petición que realiza Juan Caballero París en su testamento fechado el 18 de febrero de 1614, en la localidad hondureña de Valladolid de Camayagua. Juan Caballero, emigrado a América para comerciar con materiales textiles, pide la construcción de un monasterio franciscano en su Puertollano natal, dotando al futuro convento de una renta de 8.000 pesos (6.000 ducados en España). El emplazamiento elegido se siatuaba al lado de la ermita de Nuestra Señora de Gracia y la autorización real la firmaría Felipe III el 25 de octubre de 1616.

Los franciscanos no se mostraron contentos con el emplazamiento original, ya que situaría a la comunidad de frailes muy lejos del núcleo de población. Además padecerían problemas con la escasez de agua del lugar. Finalmente se llegó a un acuerdo con el ayuntamiento, por el que el convento sería situado en la salida hacia el este de la población. La inauguración sucedió el 11 de diciembre de 1622, siendo el primer superior fray Juan de San Diego. El convento se edificaría con la advocación de San Pedro de Alcántara, beatificado ese mismo año por Gregorio XV y sería el primer convento que la orden franciscana construyese con esa advocación.

El convento contó en todo momento con el apoyo del ayuntamiento, que ofreció una renta anual de 2000 reales en 1628. Dicha renta fue ratificada por Felipe IV en provisión real con fecha de 19 de febrero. El convento impartía clases a los niños del pueblo. A pesar de contar con el respaldo del ayuntamiento, nunca fue un convento de numerosos frailes, de hecho rara vez superaron los 20 frailes.

En 1809 debido a la exclaustración decretado por el gobierno de José I Bonaparte, los frailes abandonan el convento, cuyo control es asumido por el ayuntamiento que lo convierto en hospital y cementerio improvisados durante la Guerra de Independencia. En 1815, tras el fin de la guerra, algunos frailes vuelven al convento.

Finalmente el convento cerró sus puertas en 1835, tras la aplicación de los decretos de exclaustración de Mendizábal.