El convento dominico de Nuestra Señora de Atocha fundó en 1563 un colegio de teología con el dinero obtenido de la venta de una casa. Veinte años más tarde y a iniciativa de fray Diego de Chaves, confesor de Felipe II, el colegio alcanza el estado de priorato independiente. El convento alcanzó su máximo apogeo a partir de 1626, cuando el conde-duque de Olivares tomó el convento bajo su protección. Las obras para construir un nuevo edifico conventual, comenzaron en 1635 en el arrabal de Santa Cruz y se prolongaron hasta 1656. Las obras contaron con la colaboración de reputados artistas de la época, así, la fachada y la cúpula de la iglesia fueron realizadas por los hijos de José Churriguera, Jerónimo y Nicolás y el patio por el famoso arquitecto y pintor José Donoso. La iglesia fue una de las más grandes y famosas de Madrid, aunque en 1726 sucedió una tragedia al perder la vida ochenta personas tras caer la cúpula.

El colegio poseía varias cátedras: tres de Filosofía, dos de Teología Escolástica, una de Teología Moral, una en la que se explicaba De Locis Theologicis, la obra de Melchor Cano y otra en la que se impartía Retórica Esclesiástica, explicándose la obra de fray Luis de Granada. El siglo XIX marcó la decadencia y final del convento, en 1834 los motines anticlericales acabaron con la vida de varios dominicos y un año más tarde el convento fue suprimido a raíz de la aplicación de los decretos de exclaustración de Medizábal. La iglesia continuó abierta al culto, pero el convento pasó a ser propiedad del Ministerio de la Guerra, que le dio distintos usos.