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A lo largo de los siglos XVI y XVII esta Secretaría recibe la escueta denominación de Secretaría de cámara y estado de Castilla, sin necesitar, como las restantes Secretarías de la Cámara de Castilla, un apelativo que definiera sus funciones, por ser la Secretaría principal y más antigua. Las funciones de esta Secretaría fueron tan dilatadas como amplio es el concepto de gracia o merced: expedición y despacho de las gracias y mercedes de Grandes, títulos de duques, marqueses, condes, almirante, mayordomo, caballerizos mayores, empleos y oficios de Casas Reales y todos los de las ciudades, villas y lugares del Reino convocación de Cortes, juramentos, pleitos homenajes, facultades, indultos… Estas funciones permanecieron inalterables, según se desprende de la Instrucción de la Secretaría del año 1676, y de una Relación de la calidad de negocios y dependencias que se manejan por la Secretaría de cámara y estado de Castilla y los despachos que se ejecutan por ella, de comienzos del s. XVIII seguramente. Hasta mediados del XVIII (siendo ya Secretaría de Gracia y Justicia) no existió en la Cámara de Castilla un archivo propiamente dicho. Hasta ese momento cada Secretaría custodiaba su documentación. De la Secretaría de Gracia se habían hecho sucesivas transferencias de documentación al Archivo Real de Simancas, pero de forma tan desorganizada, que sus consecuencias se dejaban sentir aún en el s. XIX. El desconocimiento que la propia institución tenía de los documentos que estaban en Simancas ya había provocado la necesidad de enviar comisarios regios a confeccionar inventarios, como el realizado en 1630 por Antonio de Hoyos.
La documentación que se conservó en la sede de la Cámara, que es la que hoy está en el A.H.N., fue reorganizada, con acertado criterio archivístico, a mediados del s. XVIII, y muestra de ello son los inventarios realizados entre los años 1748 y 1784. En 1813 la Cámara se tuvo que trasladar temporalmente a un edificio que no reunía buenas condiciones, con las consecuencias negativas que todo traslado precipitado conlleva, pero los esfuerzos realizados por el archivero que se hizo cargo de estos fondos, una vez suprimida la Cámara, en 1834, palió estos efectos. Por los inventarios realizados por este archivero (de Memoriales, Procesos, Facultades, Viudedades, Relaciones de Méritos, Cartas de Sucesión en los Títulos de Castilla), se desprende el interés que tenía el Ministerio de Gracia y Justicia, heredero de las funciones y de los fondos de la Cámara, de controlar los antecedentes necesarios para su propia gestión administrativa.