En 1648 los mercedarios dejaban su viejo convento, su primer asiento tras llegar a la ciudad, extramuros, en el siglo anterior, para instalarse en el Alcázar que, en el siglo XVI, y aún a principios del XVII, era el barrio donde algunas de las familias más poderosas y representativas de Cuenca tuvieron su morada. Su nueva casa era un espléndido palacio edificado por los Hurtado de Mendoza en el siglo XVI. La remodelación del palacio no fue complicada ni costosa, no ocurriría lo mismo con la Iglesia.

A fines del XVII todavía estaba sin terminar, sí fue una obra de mayor envergadura, y su coste hizo que en alguna ocasión los frailes se vieran obligados a pedir ayuda económica al cabildo de la catedral.

Una vez finalizada la obra de la iglesia, los mercedarios decidieron ampliar el convento. Necesitaban edificar nuevas celdas, habían visto crecer el número de religiosos durante estos años, de manera que las quince celdas previstas en la primera construcción resultaban insuficientes, y se veían en la necesidad de ampliarlas a veintinueve, como mínimo, porque ese era el número de frailes en el siglo XVIII. Asimismo, proyectaban levantar una biblioteca, una cocina y otras estancias que para el buen funcionamiento del convento se consideraban imprescindibles. La ampliación únicamente podía hacerse por el lado norte, y para ello tenían que comprar una casa que pertenecía a los marqueses de Cañete.

El convento sufriría graves daños con motivo de la invasión francesa y ya en 1835, la desamortización de Mendizábal obligó a los frailes mercedarios a abandonar su casa.

A fines del siglo XIX, el Ayuntamiento compró el convento con la intención de instalar un museo, sin embargo, en 1924, fue entregado al Obispado a cambio de las Casas Colgadas. En la actualidad el convento está ocupado por religiosas pertenecientes a la Congregación de las Esclavas del Santísimo Sacramento y de la Inmaculada, una parte, y el Seminario Conciliar de San Julián, otra.

Desde 2003 es Monumento Histórico-Artístico Nacional.