La fundación de este convento está directamente relacionada con la conquista de Sevilla el día 23 de noviembre de 1248 por Fernando III el Santo, que cedió un sitio junto al río Guadalquivir, fuera de los muros de la ciudad, para que se fundara un convento, en el año 1249, que se llamaría de Santa Olalla o Eulalia, en recuerdo de la primitiva Casa de la Orden en Barcelona, haciéndole además donación de una imagen de la Virgen de la Merced.

En este escenario hay que situar la fundación del convento sevillano de Nuestra Señora de las Mercedes Redención de Cautivos o Santa Maria de la Merced, aunque fue pocos más tarde cuando se realizó la fundación real y efectiva, con el segundo Maestre General, fray Guillermo de Bas. En 1251, se hizo el trasladado desde el emplazamiento original hasta el lugar en el que permanecería por seis siglos, a intramuros de la ciudad y cerca de la Puerta de Goles, instaurado definitivamente bajo la advocación de Nuestra Señora de la Merced.

Se conoce que tuvieron importantes rentas y posesiones, además de las limosnas sueltas y las depositadas a pie de altar, contaban con los cobros por fueros, censos, posesiones y tributos. Hacia 1317 parece que se desligaron de su carácter militar y se concentraron únicamente en la tarea de redimir esclavos, que es para lo que en realidad había sido creada la Orden.

El mayor esplendor del convento de la Merced vino durante los siglos XVI y XVII, gracias, en parte, al tráfico comercial con Indias cuyo monopolio ostentaba Sevilla. Ya en el XIX, durante la invasión francesa, los frailes fueron obligados a abandonar el convento en 1810, aunque regresaron a él cinco años más tarde. La desamortización en 1835 supuso la definitiva exclaustración y pérdida del convento. En 1840, el edificio completo, después de desempeñar diversas funciones, pasó a ser sede del Museo Provincial de Bellas Artes.