Este Monasterio situado en la Comarca de l'Horta Nord, en la provincia de Valencia, debe su origen al hallazgo, en la cumbre de la colina (puig, en lengua valenciana), de una imagen de María por parte de san Pedro Nolasco, en 1237, debajo de una campana, mientras las huestes de Jaime I se preparaban para la conquista de la cercana capital. Dicha imagen se conserva en la capilla Mayor del Santuario.

El rey Jaime I, el Conquistador, consideró la protección de la Virgen como causa determinante y eficaz de la conquista del Reino de Valencia, proclamó a Santa María de El Puig como Patrona del Reino conquistado, erigió el primer templo dedicado a la virgen encontrada y quiso que los religiosos mercedarios fueran los guardianes perpetuos del santuario.

Esta iglesia de El Puig de Santa María, sería donada a Pedro Nolasco, en 1240 por Jaime I, convertida en parroquia y entregada a la Orden ese mismo año, por el obispo de Valencia, Ferrer San Martín.

Conquistada Valencia, e l rey Jaime I hizo donación a la Merced y a fray Juan de Verdera, su lugarteniente en el Reino de Valencia, unas casas, de un pedazo de tierra para huerto y de la iglesia gótica mencionada. Esta fue la primera parroquia que tuvo la Orden. Por eso en esta comunidad mercedaria figuró siempre un fraile presbítero, para regentar la parroquia.

Fue el comendador Lorenzo Companys quien mandó construir el convento a los pies de la iglesia. Un convento articulado en torno a un claustro central, con celdas, amplio refectorio, y estancias para los reyes. De este convento, solamente se conserva un ala de un claustro, situado bajo el coro de la Iglesia. Pequeño pero capaz, se fue ampliando y adquiriendo notoriedad como casa fundada por el Patriarca y donada por el Rey. Aquí se celebraron Capítulos Generales, tanto los anuales que estaban destinados principalmente a la Redención de los Cautivos como Capítulos electivos. Aquí descansan los restos de Maestros generales y humildes religiosos, linajudas familias y sencillos fieles de María Santísima.

Las tierras pasan a manos de Roger de Lauria, almirante de la Corona de Aragón, quien en el año 1300 inició la construcción del majestuoso monasterio que fue acabado sólo en el siglo XVII. Además la familia Lauria construyó una residencia, llamada Alcázar junto al Santuario. Con el tiempo Fray Lorenzo Companys la convirtió en 1460 en un convento de monjas terciarias de la Merced. Pero sería en el siglo XVI cuando se comienzan las obras de ampliación y mejora, en 1588. Estos datos emanas de la tradición y lo descrito en las crónicas de la Orden Mercedaria.

Actualmente el convento sigue ocupado por los PP. mercedarios.

Declarado Monumento Histórico-Artístico Nacional (Bien de Interés Cultural) en 1969, el edificio actual, se trata de un edificio religioso renacentista con cuatro torres como elementos defensivos. El uso del monasterio ha variado a lo largo del tiempo, ha sido templo, prisión y escuela. Actualmente, una parte del edificio sigue siendo la residencia de la orden de los mercedarios y el resto de las dependencias son la sede de actos culturales y sociales organizados por la Generalitat Valenciana.

En algunos documentos aparece nombrado como Nuestra Señora de los Ángeles, este nombre hace referencia al nombre inicial que se le da a la imagen, que según la leyenda, encuentra Pedro Nolasco (fundador de la Orden de la Merced) bajo una campana en el lugar dónde luego se establece el convento.