Los carmelitas descalzos llegan a Tarragona en el año 1597. Allí cuentan con la ayuda y la financiación de los canónigos Bartomeu Roca y Rafael Llorenç, los cuales ponen unas casas a disposición de la orden. En el mismo año 1597 se instalan en las casas, inaugurando la iglesia dos años después. A lo largo del tiempo se llevaron a cabo múltiples reformas para modernizar y ampliar el edificio, así sucedió en 1686, cuando se construyó una capilla para albergar las reliquias de San Teodoro.

El siglo XIX trajo una serio de acontecimientos que terminaron con la vida del convento. El primero de ellos fue la Guerra de la Independencia que supuso la ocupación del convento por las tropas francesas, que convirtieron la iglesia en caballeriza, y el asesinato de varios frailes en 1811. Tras el fin de la contienda se recuperó la vida conventual, en 1820 no fue aplicada en San Lorenzo la Ley sobre monasterios y conventos, incluso pudieron albergar a la comunidad de Sant Rafael de la Selva del Camp, cuyo convento sí fue clausurado, pero en 1835 San Lorenzo cerró definitivamente sus puertas tras la aplicación de los decretos de exclaustración de Mendizábal. En 1842 es edificio fue usado como cuartel.