El convento de Santa Clara fue en su origen de religiosas damianitas. Se fundó en 1254 por bula papal de Inocencio IV, con licencia del arzobispo de la ciudad, Rodrigo Jiménez de Rada (de 1250) cuando aún vivía Santa Clara por lo que se regían por la regla de San Benito.

Esta casa estaba ubicada junto a la ermita de Santa Susana, a las afueras de la ciudad, y era conocido bajo la advocación de Santa María y San Damián.

La comunidad estaba perfectamente arraigada lo que permitió plantearse el traslado al interior la ciudad de Toledo. Esto ocurriría en 1370. Esta denominada segunda fundación se da gracias a María Meléndez, esposa de Suer Téllez, quien llegó a ser Alguacil mayor del rey Pedro I de Castilla.

La fundadora cedió unas casas de su propiedad que pasaron a habitar las monjas ahora clarisas. Desde ese momento se comienza a llamar Convento de Santa Clara.

La bula papal de Gregorio XI que autoriza esta nueva fundación llegaría en 1372.

La historia del convento ha continuado hasta la actualidad sin que los grandes conflictos bélicos del los siglos XIX y XX les afectaran especialmente.

Los decretos de exclaustración de Mendizabal de 1835 las llevarían a perder parte de su archivo que se conserva en la actualidad repartido entre el propio convento, el Archivo Histórico Nacional de Madrid y el Archivo Provincial de Toledo.

La comunidad de religiosas se mantiene gracias a pequeños trabajos de encuadernación y a las donaciones que reciben.