Los mercedarios ocuparon inicialmente el Hospital de Santa Eulàlia, situado junto a la catedral, donde ahora se levanta la Pía Almoína. Muy pronto necesitaron un establecimiento más espacioso para llevar a cabo su tarea.

El 5 de agosto de 1232 el noble, D. Ramón de Plegamans compró un arenal a Guillermo y a su esposa Dulce por 40 maravadís, que entregó a D. Pedro Nolasco (fundador de la Orden).

Ramón de Plegamans, que intervino en la operación, levantó un hospital en ese lugar, también dedicado a Santa Eulalia. Y entre el 1249 y 1267 se levantó la primera iglesia, dedicada a la Virgen, precursora de la actual.

Aquella iglesia estaba situada entre la calle Ample y lo que ahora es conocido como calle de la Mercè, más allá de esta vía los mercedarios tenían el huerto, que se comunicaba con el convento por un paso elevado. Más adelante, cuando se fue ampliando la iglesia en detrimento del claustro, levantaron un convento en el lugar del huerto (siglo XV), que en el siglo XVII fue sustituido por un nuevo edificio, la base del que todavía se puede ver. La construcción del convento se llevó a cabo en varias etapas, entre el 1605 y 1653.

El siglo XIX fue nefasto para estos mercedarios. De entrada tuvieron que abandonar el lugar entre 1808 y 1814, debido a la Guerra de la Independencia, mientras la iglesia y el convento fueron saqueados. Más adelante, la desamortización (1835), el convento pasó a manos del Estado que lo destinó a usos militares, sirve con posterioridad como edificio de subastas y más tarde como centro de las Oficinas de la Comisión Principal y Contaduría de Árbitros de Amortización.

A principios de 1840 el Convento de La Merced es ocupado por un batallón de la Milicia Nacional.

En 1843 pasa a pertenecer al Ejército, y durante 1844 fue ocupado por un Regimiento de Infantería.

En 1848 terminan las obras para adaptar el antiguo convento para sede de la Capitanía General.