Poeta y ensayista, exiliado español. Miembro de la Generación del 27. La mayor parte de su creación poética la escribió en francés.

Se licenció en Filosofía y Letras por la Universidad de Deusto-Salamanca. En 1919 vieron la luz sus primeros poemas en las revistas Grecia y Cervantes. Fue miembro del Cuerpo Facultativo de Archiveros, Bibliotecarios y Arqueólogos desde 1921, estando destinado en el Archivo Histórico Nacional (AHN) de Madrid hasta que solicitó la excedencia en 1926.

Se afincó en París en 1926 y creó, junto a César Vallejo, la publicación Favorables París Poemas. Escribió a su vez diversos poemas en francés para numerosas revistas de poesía. En la capital francesa entró en contacto con André Breton y otros surrealistas. Estableció además el concepto de "creacionismo" junto a Gerardo Diego y el chileno Vicente Huidobro. En 1929 se casó con Margarita Ambry y se asentó en Cuzco (Perú), donde trabajó como investigador arqueológico y publicó Corona incaica. Mostró una gran inquietud por el arte precolombino peruano y gracias a su labor, el Museo de América de Madrid pudo exponer una colección de huacos (tinaja precolombina), la cual era la mejor fuera de Perú. En 1931 retornó a Francia y un año después es integrado en una destacada antología y Bergamín le editó dos poesías en Cruz y raya. Para Alberti, su labor influyó considerablemente en los poetas españoles de la época. Durante la guerra civil defendió a la República y colaboró con José Bergamín en relaciones culturales de la embajada de París. Por iniciativa de ambos, de Larrea y Bergamín, se creó en París en marzo de 1939, la Junta de Cultura Española (JCE), institución que pretendió encauzar la emigración de los intelectuales exiliados hacia América y salvaguardar así a los representantes de la Edad de Plata de la cultura española. Los dos solicitaron a Picasso que realizara un mural a raíz de la exposición internacional de París de 1938 y de esta manera se creó el Guernica. Con el fin del conflicto bélico puso rumbo al exilio hasta México, en donde creó las publicaciones literarias de España Peregrina y Cuadernos Americanos. Copresidió la "Junta de Cultura Española" junto a José Bergamín y Josep Carner. En 1942 impulsó la fundación de Cuadernos Americanos y ocupó dentro de esta, el puesto de secretario y codirector a lo largo de siete años. En 1949 logró una beca por la Guggenheim Foundation y posteriormente por la Bollingen Foundation. Estableció su residencia durante siete años en Estados Unidos, donde realizó una gran labor intelectual e investigadora. De esta forma en dicho periodo escribió sus exégesis del Apocalipsis de San Juan, En 1956 trabajó como profesor en la Universidad de Córdoba (Argentina), donde creó el Instituto del Nuevo Mundo y el Aula Vallejo. En este periodo perdió a casi toda su familia y residía junto a su nieto de ocho años al haber fallecido los padres de este último en un accidente de avión. En 1970 se publicó en España la versión castellano-francesa de Versión celeste. Entre algunas de sus obras pueden destacarse por ejemplo: Oscuro Dominio, Arte Peruano, La Religión del Lenguaje Español, Pintura Actual, Teología de la Cultura, Versione Celeste, Torino... Además escribió ensayos como: Fin de Monde, Profecía de América, Nuestra Alba de Oro, Visión de Paz, A propósito del nombre que William Blake asignó a América.